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电催化CO2还原反应是实现碳中和及碳循环的重要途径之一。在CO2还原反应(CO2RR)中,随着电子和质子转移数的增加,反应路径变得越来越复杂。而CO2还原为CH4的电催化过程涉及8电子转移。因此,探索该催化机理对于理解CO2RR具有重要意义。过渡金属Cu是实现电催化CO2转化为多电子还原产物的最有效的单金属催化剂。要实现该过程,需要解决两个关键问题:一是抑制碳-碳偶联反应,避免CO等副产物的形成;...
发展了一种合成靛红的新方法,并进行了底物扩展,得到了一系列靛红类化合物。以N-烷基取代的丙烯酰苯胺类化合物为原料,在醋酸钯、碘化亚铜和氧气的催化及参与下,以42%~87%的产率合成了N-烷基化的靛红衍生物。利用该方法制备了23个靛红类化合物,并提出了可能的反应机理。该合成路线减少了保护基的使用,简洁高效。
在[Bmim]PF6离子液体中,用微波辐射干燥的方法制备了铜–铈共掺杂纳米二氧化钛光催化剂TiO2-Cu-Ce,用IR、XRD、SEM、BET对催化剂进行了表征。通过测试催化剂TiO2-Cu-Ce对甲基橙溶液的微波(MV)、紫外(UV)、微波–紫外(MV-UV)三种条件下的降解率,着重考察了微波加热功率、微波加热时间、煅烧温度、煅烧时间及铜和铈掺杂量等因素对TiO2-Cu-Ce催化活性的影响。结果...
以水为反应介质,水合肼为还原剂,研究了痕量铜催化3-甲基蒽醌-[1,2-c]-异噁唑还原开环反应以清洁高效合成1-氨基-2-乙酰基蒽醌,考察了不同种类过渡金属硝酸盐的催化性能,发现Cu(NO3)2性能最好. 加入 2.6% 的催化剂和1.3倍的水合肼,在室温反应 2 h,底物转化率和目标产物选择性分别可达到 97.2%和 95%,TON达到38. 产品结构经氢核磁谱和质谱得以确证,主要副产为羟基取...
以乙酸铜和乙酸锰为铜锰前驱体,以NH4HCO3为沉淀剂,相应金属硝酸盐为掺杂剂,采用共沉淀法制备了不同过渡金属氧化物掺杂的铜锰氧化物催化剂.?采用N2物理吸附、X射线衍射,氢气-程序升温还原和原位红外漫反射光谱等方法对催化剂进行了表征,考察了系列催化剂上CO反应性能.?结果表明,掺杂过渡金属氧化物可以调变催化剂对CO的吸附能力,进而影响催化剂性能.
使用赖氨酸作为表面活性剂模板, 合成了Cu纳米粒子负载于Co纳米片的双金属催化剂Cu/Co.与常规的Cu-Co双金属纳米颗粒催化剂相比, Cu/Co催化剂对CO选择性加氢反应表现出特殊的结构效应,提高了CO转化率和高级醇选择性,降低了甲烷选择性. Cu/Co催化剂中, Cu(111)面与Co(100)面相互作用的功能化界面有利于深入研究金属-金属的相互作用.这种双金属催化剂可以将模型催化剂和现实催...
使用X光电子能谱(XPS)及高分辨电子能量损失谱(HREELS)研究了二氧化碳在铜表面的吸附及其光化学反应.通过实验条件控制将物理吸附及化学吸附的二氧化碳吸附物种分别分离在规整铜表面及无序铜表面上,并使用193 nm激光对其照射研究其相应的光化学反应.结果表明只有化学吸附的二氧化碳物种在光诱导下发生了解理反应,而物理吸附的二氧化碳未发生反应.
负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近年来我们就CuO在不同载体上的分散、铜物种和载体的改性及其物理化学性质以及催化CO完全氧化、CO+NO和NH3+NO+O2反应性能等方面的研究进展.结果表明,CuO在多种氧化物载体...
以硝酸铜和可溶性淀粉为原料, 经过溶胶-凝胶化过程、高温炭化和KOH活化得到炭负载铜催化剂(Cu/C), 采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、热重-差热分析仪、N2吸附和CO程序升温脱附对催化剂结构进行了表征, 并考察了它在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化活性. 结果表明, 活化温度和KOH用量对催化剂的表面结构及金属铜粒子尺寸影响显著, 当活化温度为850℃, KOH:C=1 ...
采用改进的共沉淀法制备铈钴镧复合氧化物(Ce-Co-La-O)载体,等体积浸渍负载活性组分Cu,制得铜基铈钴镧复合氧化物(Cu/Ce-Co-La-O)催化剂。考察该催化剂在富氧条件下对C3H6选择性还原NO反应(C3H6-SCR)的催化性能,并且利用BET、XRD、H2-TPR、Py-IR、TG和SEM等方法,研究催化剂结构与性能的关系。实验结果表明,Co能显著增加B(Brφnsted)酸的酸量并...
以淀粉为改性剂制备了淀粉改性的SiO2载体(SSi),经不同温度(T)焙烧处理后再负载活性铜组分(10%,质量分数),获得一系列铜基催化剂(Cu/SSi-T);采用TG、FT-IR、XRD、H2-TPR、SEM和氮气吸附等技术对载体和催化剂进行了表征,并考察了其对甲醇低温转化反应催化性能。结果显示,淀粉的存在可以减缓载体表面硅羟基的脱除速度;载体表面硅羟基有利于铜物种的分散,从而提高催化剂的活性。...
将金、铜前驱体沉积沉淀到介孔氧化钛材料上, 再经氢气活化后制备了双金属催化剂 Au-Cu/TiO2, 并采用 N2 吸附/脱附、X 射线粉末衍射、紫外-可见光谱和高分辨透射电镜等对样品进行了表征. 结果显示, 金和铜形成合金相, 且良好地分散在介孔氧化钛上. CO 氧化反应结果表明, Cu 可以提高 Au 催化剂的催化性能, Au-Cu/TiO2 催化剂比 Au/TiO2 和无孔氧化钛负载的 Au...
基于广义梯度密度泛函理论和周期平板模型, 研究了铜族金属单原子和双原子簇与完整及氮掺杂石墨烯的结合情况. 结果表明, 氮掺杂后石墨烯的电子结构特性由半金属性变为金属性; 铜族金属在完整及石墨型氮掺杂石墨烯上的吸附较弱, 结合能约为 0.5 eV, 而在吡啶型氮掺杂和吡咯型氮掺杂石墨烯上有较强的化学吸附, 结合能一般大于 1 eV; 吡咯型氮掺杂后的构型不稳定, 金属原子及簇与包含该结构的石墨烯衬底...
催化消除 CO 主要包括 CO 的完全氧化 (CO-COOX) 和优先氧化 (CO-PROX). 首先, 结合本课题组的相关研究, 按照催化剂体系介绍了 Cu 基催化剂在 CO-COOX 中的活性物种和组分之间的相互作用. 其次, 对用于富氢气氛下 CO-PROX 的 Cu 基催化剂进行了系统的分类总结, 重点阐述了 CuO-CeO2 催化剂的制备方法、助剂改性、载体调变以及过渡金属离子掺杂 (C...
在聚乙烯吡咯烷酮的辅助下, 采用多元醇法制备了不同铜/锌摩尔比的硫化亚铜/四针状氧化锌晶须纳米复合材料, 并利用 X 射线衍射、场发射扫描电镜、X 射线光电子能谱和紫外-可见漫反射光谱对样品进行了表征. 结果表明, 在紫外光照射下, 样品对甲基橙的光降解效率优于纯 ZnO 晶须. 在铜/锌摩尔比低于 4% 时, 样品的光催化性能随着铜/锌摩尔比增加而增加, 但随着铜/锌摩尔比的继续增加, 样品的光...

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